一种耐高低温、可回收的锂金属电池凝胶电解质

本文介绍了一种面向下一代锂金属电池（LMB）的创新凝胶聚合物电解质（GPE），名为“持久性氢键（PHB）凝胶聚合物电解质”。传统锂金属电池受限于液态电解质：易燃、易挥发、高温易分解、低温易凝固，且与活泼的锂金属负极反应剧烈，导致枝晶生长、容量衰减快、安全隐患大；同时，现有电解质工作温度窄（通常仅0–45°C），难以适应极寒或高温场景（如电动汽车冬季启动、航空航天设备），而且液态电解质几乎无法回收，造成资源浪费和环境污染。

研究团队设计了一种动态氟化聚氨酯（FPU）骨架，通过在其两端引入含氟醇（TPOH-8）与主链上的-NH-基团形成大量、连续、可逆的氢键。这种氢键不是普通短程作用，而是“持久性范围”（persistent-range）的级联式耦合——当材料受力拉伸或电化学应力变化时，原有较强的N–H⋯O=C氢键先解离，而大量C–F基团随即接替形成新的N–H⋯F–C氢键，从而维持结构完整性。这就巧妙融合了两类材料的优点：既像化学交联网络（CCN）一样坚固耐用、耐高温，又像物理交联网络（PCN）一样柔韧动态、离子传输快。

实验证明，以该材料制备的F8PU-GPE电解质，在常规碳酸酯电解液（1 M LiPF₆ in EC/DEC）中电导率达8.6 mS/cm，远高于多数同类凝胶；在-60°C下仍保持良好离子传导能力（得益于其低玻璃化转变温度和非晶态结构），在100°C下也未明显分解；装配成软包电池后，可在-60°C至100°C全温域稳定循环，且经800次充放电后容量保持率仍达81.6%。尤为关键的是，该电解质具备可回收性：电池报废后，可通过温和化学方法将凝胶解聚为小分子寡聚物和锂盐，再分别提纯、复用——回收的聚合物可重新合成F8PU，锂盐可直接用于新电解液，回收后的电解质在1C倍率下仍能稳定循环超100周。这为解决电池产业“高性能”与“可持续”两大核心矛盾提供了切实可行的新路径。