空气中的水团簇催化生成硝基芳香物，形成二次颗粒物
作者: aeks | 发布时间: 2025-10-13 09:59 | 更新时间: 2025-10-13 09:59
硝基芳香化合物（NACs）是大气颗粒物中的重要含氮有机成分，对空气质量、气候和公众健康有显著影响，其二次形成机制一直不明确。本研究通过结合现场观测、烟雾箱实验和理论计算，揭示了水团簇（WCs）催化NAC形成的新机制。现场观测中，利用自主研发的在线测量系统（VACES-OE-LC-MS）以3小时分辨率监测颗粒相NAC浓度，发现其与相对湿度（RH）呈正相关，尤其在OH和NO3自由基浓度峰值时段（白天11:30左右和夜间20:30左右）相关性最强。烟雾箱实验表明，RH通过影响气态水浓度而非仅气溶胶液态水含量来促进NAC形成，在7%-60% RH范围内，NAC浓度随RH升高而增加。理论计算进一步证实，气态水形成的水团簇（如二聚体、三聚体）可作为质子传递催化剂，显著降低NAC形成路径中关键氢转移步骤的能垒（降幅达64.8%-90.9%），使该反应在大气条件下得以高效进行。该机制解释了RH对NAC二次形成的影响，为理解大气二次气溶胶的来源提供了新视角。季节性预测显示，夏季NAC-SOA生成潜力最高，冬季最低，与水团簇浓度及大气氧化条件相关。