用功能配体协同调控分子层面的配位与界面，提升工业级阴离子交换膜水电解性能

本研究针对阴离子交换膜水电解（AEMWE）中阳极析氧反应（OER）动力学缓慢这一关键瓶颈，提出一种创新策略：在分子层面协同调控催化中心的配位结构与电极/电解液界面微环境。研究人员设计并成功制备了以多孔氟掺杂氢氧化镍（F-Ni(OH)₂）为载体、铁单原子锚定在孔边缘形成的FeF₃O₂活性位点（即每个铁原子周围配位3个氟原子和2个氧原子）。该结构具有双重作用：一方面，高价态铁原子通过电子补偿抑制镍的过度氧化，使材料在反应过程中保持原始Ni(OH)₂相，避免传统催化剂常见的Ni(OH)₂→NiOOH相变失活；另一方面，氟配体能与界面水分子形成强氢键，显著提升界面氢键网络的连通性，并促进氢氧根离子（OH⁻）扩散过程中的“时间协同质子转移”，从而加速反应物传输。实验表明，该催化剂在1.0 M KOH溶液中仅需279 mV过电位即可达到100 mA/cm²电流密度，其本征活性（TOF）比基准NiOOH高出331.5倍、比目前最先进的镍铁层状双氢氧化物（NiFe-LDH）高出5.6倍。在实际AEM电解池测试中，使用该催化剂的电解槽在60°C下仅需1.663 V电压即可输出1.0 A/cm²的工业级电流，且可连续稳定运行超过1200小时，性能远超同类镍铁基催化剂。机理验证结合了原位拉曼光谱、原位表面增强红外光谱（ATR-SEIRAS）、差分电化学质谱（DEMS）及恒电位模型（CPM）理论计算，证实其遵循吸附质演化机制（AEM），且界面自由水含量增加与氢键网络优化是提升动力学的关键。简言之，这项工作突破了以往仅关注活性位点电子结构的单一调控思路，首次将界面水结构工程纳入催化剂理性设计框架，为开发高效、稳定、非贵金属碱性电解水催化剂提供了普适性新范式。