石墨烯薄膜“手拉手”折叠，弹性更强

一、核心意义
二维石墨烯片（石墨烯薄膜的基本单元）具有极强面内强度，有望用于制造宏观薄膜。过去主要通过提高片层堆叠有序性来提升薄膜强度和韧性；若能调控单个片层的空间折叠构象，也可带来性能突破，但二维片层一直难以做到。本文报道一种大规模调控二维片层空间构象的方法：将表面折叠的多层氧化石墨烯片进行模块化组装，形成‘折叠扣合’层状结构，使宏观石墨烯薄膜同时具备高强度（2.9 GPa）、高韧性（84.5 MJ/m³）和5%的弹性应变。这种结构不仅增强力学性能，还揭示了力链从拉向推转变以及剪切锁定应力传递机制，可用于未来轻质承力部件。

二、正文摘要翻译
二维石墨烯片在制备宏观薄膜方面具有强大潜力，因为其面内强度赋予其优异的力学性能。对平坦二维片层堆叠顺序的改进，带来了相应薄膜强度和韧性的提升。此外，调节单个结构单元的空间构象已使具有卓越性能的基准材料得以开发；然而，在二维片层中，这种调控一直难以实现。本文报道一种制备石墨烯薄膜的策略，使薄膜兼具高强度（2.9 GPa）、韧性（84.5 MJ/m^3）和弹性应变（5%）。我们认为这些性能提升来自一种‘折叠扣合层状结构’，该结构通过表面折叠多层氧化石墨烯片的模块化组装形成。我们识别出力链拓扑的‘由拉到推’转变，并提出在折叠扣合层状石墨烯薄膜中采用剪切锁定应力传递策略，从而实现力学性能提升。本工作展示了二维片层空间构象的大规模模块化设计，并进一步提升宏观薄膜性能，为轻质结构部件应用提供可能。通俗理解：如果把石墨烯薄膜看作由许多薄片层层叠放而成，过去主要研究薄片叠得是否整齐；本文则让每一层薄片本身形成受控折叠，并在层与层之间像扣子一样互相咬合。受力时，载荷不再只是把层片拉开，而是被折叠边挤压、卡住并重新传递，因此材料既能承受很大力，又能吸收较多破坏能量，还能保持一定可回弹变形。

三、图注
图1：表面折叠氧化石墨烯（SFGO）的制备与表征。
图2：具有折叠扣合层状（FCL）结构的SFGO薄膜制备。
图3：还原后折叠扣合石墨烯（SFRG）薄膜的力学性能与扣合机制。
图4：SFRG薄膜与其他层状薄膜在强度、韧性及力学模型上的比较。

四、扩展数据说明
扩展图1：利用原子力显微镜（AFM）分析SFGO表面折叠。a：0.1 mg/mL GO分散液照片及其AFM图像、高度剖面和三维形貌。b：在更低温度合成的四种SFGO样本（-5、-10、-15、-25 ℃）分散液照片、AFM图像、高度剖面和三维形貌。c：SFGO片层厚度随反应温度变化，数据为均值±标准差（n=30）。d：四种SFGO样本的折叠宽度和长度统计。e：SFGO样本与GO的折叠密度。
扩展图2：SFGO层状结晶度表征。a：XRD测试现场照片。b：石墨、GO和SFGO分散液（20 mg/mL）XRD图谱。c、d：SFGO-1片层表面折叠和平面堆叠摩尔纹样的AC-TEM图像。e：石墨、GO、SFGO-1至SFGO-4的Raman光谱。f：ID/IG值和C/O比随反应温度变化，ID/IG数据为均值±标准差（n=3）。
扩展图3：SFGO非均质核壳结构Raman分析。a：SFGO-4片层制样与Raman测试流程示意。b、c：表面和核心的典型Raman光谱。d：随机10次采样得到的表面与核心ID/IG分布，数据为均值±标准差（n=10）。
扩展图4：TEM图像和结构模型。a：还原石墨烯（RG）薄膜片层有皱褶。b：SFRG-1薄膜呈现典型折叠扣合层状结构。c：SFRG-4薄膜因本身厚片层堆叠不均而形成较大空隙和缝隙。
扩展图5：SFGO薄膜制备与结构表征。a：刮刀涂膜制备SFGO薄膜照片，标尺10 cm。b、c：SFGO-1和GO薄膜还原前后XRD图谱。d：由XRD计算的SFRG-1和RG薄膜层间距和晶粒尺寸。e：SFGO-1、SFRG-1、GO和RG薄膜Raman光谱。f：SFRG-1和RG薄膜WAXS图谱及002峰方位扫描（Cu Kα入射束沿平行方向记录）。g：SFGO-1和SFRG-1薄膜XPS分析。h、i：SFGO-1和SFRG-1薄膜C1s谱。SFGO薄膜宽C1s峰拟合为284.3、286.3和288.0 eV三个峰，分别对应C(sp2)-C(sp2)、C-O和C-O-C；SFGO中C(sp2)-C(sp2)比例57.9%增至SFRG的87.8%，说明化学还原显著去除含氧基团。
扩展图6：SFRG-1薄膜弹性原位WAXS表征。a：原位WAXS测试装置。b：加载（上）和卸载（下）时002峰WAXS图谱。c、d：加载和卸载时002峰方位扫描曲线。e：加载与卸载过程中取向度随伸长变化。
扩展图7：折叠宽度W=50 nm的单层折叠GO模型构型、应力和应变分布。a：拉伸过程中三种典型状态：初始状态、最大应力状态和层间互锁失效状态；W为单层折叠宽度，L0=360 nm为计算工程应变的初始长度，L为加载点跨度。b：a中蓝色虚线框头对头区域的构型、应力和应变分布。c：a中红色虚线框头对尾区域的构型、应力和应变分布。
扩展图8：实验拉伸曲线以及在同一组参数下分别拟合的‘由拉到推’模型和‘剪切滞后’模型曲线。

五、数据可用性与来源
支持本研究结论的所有数据均载于论文正文、补充信息中，或可向通讯作者索取；论文提供源数据。

六、补充文件与视频
补充信息包含缩写表、补充方法、补充图1至53、补充表1至4和补充参考文献，用于补充正文中的术语、方法细节、支持分析和进一步结果。扩展视频1为50 nm折叠宽度的单层折叠GO片层在远程拉伸载荷下粗粒化分子动力学模拟。

七、致谢与资助
本文感谢Zhang协助AFM测量、Zhu和Lin协助TEM测量、Qiu协助SAXS和广角X射线散射测量。研究受中国国家关键研发计划、国家自然科学基金、浙江省重点研发计划、中央高校基本科研业务费、中国载人航天工程空间应用系统等资助；计算在清华大学信息网络科学国家实验室Explorer 1000集群完成。

八、作者声明
作者声明无竞争利益；Nature感谢匿名审稿人参与审稿。