用温度敏感水凝胶的内部结构，调控其“冷热可逆性”和导电能力，让假肢更懂你的触觉

本研究开发了一种面向神经触觉（neurohaptics）应用的新型离子生物凝胶，旨在解决长期、可重复使用的“穿发式”脑机接口所面临的两大核心难题：一是难以高效穿透毛发实现稳定电极-皮肤耦合；二是水分散失导致信号随时间漂移。传统水凝胶虽具温度响应性（如明胶、琼脂糖），但导电性差；而导电水凝胶多依赖化学交联，丧失热可逆性。本文创新性地将热可逆生物凝胶基质（明胶/琼脂糖+甘油）与不溶性导电聚合物PEDOT:PSS结合，不再简单混合，而是通过精确控制混合时各组分的粘弹性状态（如先成胶再加导电液，或反之），主动引导其发生不同类型的相分离——液-液相分离（LLPS）或粘弹性相分离（VPS）。LLPS形成孤立的PEDOT液滴（核状结构），赋予材料快速、可靠的热可逆性（室温凝胶→体温溶胶→室温再凝胶），但导电主要靠离子迁移；VPS则形成贯穿的双连续网络，当PEDOT浓度恰好处于渗流阈值附近时，可得到一种“临界渗流”态（BC-MP）：它既保留微弱的凝胶-溶胶转变能力（热滞后明显），又实现了7.5西门子/厘米的高电导率和有机电化学晶体管（OECT）所需的半导体特性。实验证明，这种BC-MP凝胶在8种不同发质人群中均能维持低至1.6千欧·平方厘米的皮肤接触阻抗达3天以上，并成功稳定记录到运动想象诱发的事件相关去同步化（ERD）脑电特征。相比之下，纯离子导电的核状结构（NC）虽热可逆性更优，但10天后阻抗上升更快（约1500欧·平方厘米），而完全渗流的BC-PP则彻底失去热可逆性。研究还系统表征了不同结构的流变学（如损耗角正切tanδ）、光学浊度、电化学阻抗及OECT性能，揭示了相形态—力学性能—电学性能三者间的内在关联：核状结构由熵驱动，热力学以熵为主导；双连续结构则因巨大界面而引入显著界面焓，热力学以焓为主导。该工作为设计兼具柔性、可逆性与高性能电子特性的下一代生物电子材料提供了普适性策略。