固态电解质在双向应力下的枝晶生长与偏转

锂金属固态电池相比传统锂离子电池具有更高能量密度和更好安全性，但其实际应用受限于锂枝晶引发的短路问题——即便在很低的充电电流（小于1 mA/cm²）下也会发生。长期以来，学界对枝晶究竟从哪里开始生长存在争议：一派认为起始于固体电解质内部，另一派则主张起始于电极/电解质界面表面。本研究创新性地采用面内双向压缩方法，在典型石榴石型固态电解质（LLZO，化学式Li₆.₆La₃Zr₁.₆Ta₀.₄O₁₂）上提供了直接实验证据，证实枝晶确实在电解质体相内部萌生——尤其当表面成核机制被抑制、无法导致短路时，内部萌生现象反而凸显出来。双向压缩力改变了枝晶的生长方向，使其垂直于电场方向延伸，从而显著延缓短路发生：实验中即使在高达100 mA/cm²的极端快充条件下，也未发生短路，并形成了前所未有的高密度枝晶网络。长期循环后，枝晶最终贯穿整个电解质厚度；进一步观察发现，在极端工况下，锂金属会优先沉积在晶界交汇处和微孔中，这些位置正是枝晶的“发源地”。该工作首次统一了表面与内部两种枝晶萌生机制的认识，并证明：施加合适的面内双向压应力，可同时抑制这两种路径导致的短路，为提升固态电池安全性和快充性能提供了新思路。