高效激发卤化物钙钛矿中的剪切声子

太赫兹（THz）及亚太赫兹相干声学声子在调控材料特性方面潜力巨大，可实现光子、电流、磁振子等多种功能。目前相干声子多为纵声子（极化方向平行传播方向），而横声子（剪切声子，极化垂直传播方向）因速度慢、波长小（利于纳米成像）及可通过手性声波旋转载流子自旋等特性，需求日益增加。不过，横声子的产生需要晶格剪切扰动，现有方法效率较低。

卤化物钙钛矿因结构相变和强载流子-晶格耦合备受关注，其中无铅双钙钛矿（如Cs2AgBiBr6）具有无毒、稳定的优势，是理想的研究对象。本研究通过时域布里渊光谱（一种利用飞秒激光泵浦-探测技术研究晶格动力学的方法），对Cs2AgBiBr6单晶的声子产生机制展开探究。

实验制备的Cs2AgBiBr6单晶在室温下为立方结构，122K以下转变为四方结构。结果显示，在四方相（如5K）时，观测到横声子（TA，频率约10 GHz）和纵声子（LA，频率约23 GHz），两者振幅相当；而在立方相（如150K）时，仅产生纵声子。横声子的极化方向由晶体c轴在样品表面的投影决定，其对应的应变脉冲属于“软横声模”——声速色散强烈依赖温度，在结构相变点（约122K）附近变化显著。

研究揭示，四方相钙钛矿中横声子的高效产生源于其巨大的各向异性光致伸缩效应（即光生载流子导致晶格常数各向异性变化的非热效应，而非传统的热膨胀）。这一发现表明，无铅双钙钛矿等卤化物钙钛矿是实现声学声子频率与极化宽范围调谐的高超音速器件的理想材料，为亚太赫兹操控技术提供了新途径。