轻松实现水凝胶与弹性材料结合，打造稳定耐用的心脏电子设备

随着用户友好型即时医疗数字健康技术的兴起，对先进生物电子设备的需求显著增加，这推动了对能长期与生物系统可靠交互的柔软、组织贴合型导体的需求。早期研究多采用在弹性体中均匀分散功能纳米或微米金属材料形成导电复合材料，虽在变形下具有良好电子传输性能，但存在界面阻抗较高（金属表面与组织周围生理电解质中电荷载体的电子-离子耦合不足）和刚性远高于原生组织（需降低以实现刚度匹配）等问题。
导电水凝胶（CH）因富含水的多孔网络能促进高效离子传输、模拟生理环境，成为理想替代材料。通过掺入金属纳米材料、导电聚合物（如PEDOT:PSS）和碳纳米材料等导电填料，可进一步提升其电学性能，尤其是导电聚合物的混合离子-电子导电性能有效降低组织-设备界面阻抗，实现高保真电生理记录和高效电刺激。然而，导电水凝胶单独无法构建全功能生物电子设备（如电生理传感器和反馈刺激器），还需信号传输电极、绝缘封装层和强黏附层等组件，传统集成方法（如金属薄膜转移、表面化学修饰、局部水凝胶形成）存在工艺复杂、产量低、水凝胶-金属界面接触面积有限导致黏附弱易分层等问题，而3D打印和连续光图案化等替代方法也受限于异质材料加工难题。
本研究提出一种简便稳健的制造策略，通过单体集成机械稳定且组织黏附的分层弹性体-金属-水凝胶多层结构开发柔软生物电子设备。该设备具有分层架构：（1）微柱结构水性聚氨酯（WPU）基底；（2）与WPU强结合的耐应变金（Au）层；（3）与Au层电连接并形成强化学键的导电水凝胶；（4）用于封装的绝缘水凝胶；（5）用于立即附着湿组织的黏附水凝胶。与传统层层组装不同，该方法采用单步激光图案化工艺，提升了制造速度、成本效益和产量，且层间强键合可防止在动态水体内环境下分层，能在啮齿动物心动过缓模型中实现与心脏组织的稳定双向界面。
结构设计与界面化学方面，微柱结构WPU基底相较平面基底有多重优势：水平方向（微柱间平坦区域）允许Au连续沉积，确保均匀覆盖和高导电性，Au通过与亲水WPU上含氧/水基团的氢键及原子扩散实现强界面结合，在机械变形下不易分层；垂直方向微柱几何促进水凝胶基质渗入柱间空间，实现机械互锁，且微柱垂直侧壁经化学修饰与水凝胶网络形成共价键，进一步增强界面稳定性。水凝胶基质含导电聚合物PEDOT:PSS，提供导电性和与动态器官表面的柔软贴合性，黏附触发剂通过激活氢键增强水凝胶-组织界面机械强度，确保动态生理条件下的牢固无滑移黏附。
制造与表征显示，微柱结构导电WPU（μP-WPU）基底通过光刻、模塑制备，热蒸发沉积30-100 nm Au层，其在28%应变下电阻变化<2%（符合啮齿动物心脏组织典型变形范围），PBS浸泡24小时导电性稳定。经苯甲酮处理的微柱侧壁与水凝胶形成共价键和机械互锁，100/100 μm（直径/间距）微柱结构的水凝胶黏附强度达55±3.4 N/m，拉伸30%时界面无空隙或裂纹。电化学性能上，该系统在1-105 Hz频率范围阻抗低且稳定（1-103 Hz生物相关频段尤低），循环伏安曲线近矩形、滞后小，电荷存储容量（4.75 mC/cm²）是传统Pt电极的68倍，电荷注入容量（5.30 mC/cm²）是Pt电极的7.36倍，且水凝胶溶胀不影响电化学稳定性。
功能水凝胶集成方面，通过PDMS掩模覆盖工作电极区，依次滴铸固化封装水凝胶（EH）和组织黏附水凝胶（AH），利用PDMS疏水性和氧阻聚性限制水凝胶在掩模区形成，单步CO₂激光图案化定义电极几何后剥离掩模，获得多层功能水凝胶生物电子界面。界面处形成互穿聚合物网络（IPN）和共价键，CH-EH和EH-AH界面剪切强度显著提升，绝缘水凝胶在1 kHz阻抗达~51536 Ω，验证其低导电性。单宁酸（TA）触发的黏附机制通过氢键实现水凝胶与猪皮肤/心脏组织的强黏附（>150 N/m），激光图案化设备在离体猪心脏上经TA处理后能牢固附着，PBS冲洗下仍稳定。
体内验证显示，WPU基底、各水凝胶及集成系统无细胞毒性。在体心脏实验中，水凝胶集成设备通过TA介导黏附、水凝胶柔软黏弹性及水凝胶-WPU共价键，在跳动心脏上稳定接触60秒无分层，记录的心电图信号保真度高、信噪比显著优于无 hydrogel 对照组；电刺激实验中，该设备能实现心肌捕获和同步，而对照组因电极滑移导致刺激-心律失同步。在药理学诱导心律失常的大鼠模型中，该设备可空间分辨记录心电图信号，捕捉从正常窦性心律到房室传导阻滞的变化，并通过左心室心外膜起搏（3.5 V、5 Hz、10 ms脉宽）恢复正常心律，时空映射清晰展示信号传播。组织学分析显示TA处理心脏无明显损伤或炎症，且水凝胶可通过葡萄糖溶液竞争性结合儿茶酚基团实现可逆移除。
综上，该导电水凝胶-弹性体生物电子界面通过单步激光图案化实现微柱WPU基底与多层水凝胶的单体集成，具备组织黏附、封装和低阻抗特性，在动态水生理条件下实现稳定组织-设备界面，为临床生物电子应用的实时监测和治疗干预提供了可靠、高保真的双向通信平台。