类似磁铁的“开/关”切换：一种反铁磁材料的新发现

一个多世纪以来，磁化强度对外界刺激的响应一直备受关注，它为磁化动力学背后的物理机制提供了基础见解。1948年提出的斯通纳-沃尔法特模型描述了单畴铁磁纳米颗粒中磁化强度通过相干旋转实现翻转的过程。该模型除了作为铁磁性的“氢原子模型”具有基础重要性外，还为数据计算和信息存储用磁性器件的设计提供了指导。不过，模型的简单性使其难以解释其他铁磁系统的磁行为，这些系统通常因存在不可避免的缺陷而具有多畴结构。在这方面，范德华磁体具有天然优势，其无缺陷的范德华界面使其至少在垂直维度上可被视为单畴。这种具有强层间耦合的二维铁磁体（如Fe3GeTe2）可被称为斯通纳-沃尔法特铁磁体，其在一定厚度以下的磁化翻转行为能被该模型很好地描述。

那么，作为延伸，是否存在斯通纳-沃尔法特反铁磁体——一种单畴反铁磁体，其反铁磁序（奈尔矢量L）可被磁场相干翻转180°？从应用角度来看，寻找此类反铁磁体对于提高数据存储密度和信息处理效率至关重要，这得益于它们的零杂散场和超快动力学特性。然而，对于传统的三维共线反铁磁体，由于塞曼能量为零，奈尔矢量无法实现180°翻转。尽管最近一种被称为“变磁体”的新型共线反铁磁体被证实能实现奈尔矢量180°翻转，但它们并非斯通纳-沃尔法特反铁磁体，因为反常霍尔效应显示的不完全开关比表明存在微观多畴结构。

备受关注的是二维范德华A型反铁磁体，其每层内的自旋呈铁磁有序，相邻层间则呈反铁磁耦合。弱的层间磁耦合使其反铁磁性具有可控性。过去，人们对一些典型的二维A型反铁磁体（如CrSBr和CrI3）的磁演化进行了广泛研究，它们在磁场作用下表现为层间独立的逐层翻转行为。这类反铁磁体也不是理想的斯通纳-沃尔法特反铁磁体，因为其奈尔矢量不会一次性相干翻转到反相状态（L到-L），而是倾向于通过层间独立翻转形成亚稳态。

本研究报道了一种新型二维范德华A型反铁磁体，以CrPS4为代表，其反铁磁序经历层间锁定的反铁磁翻转。其磁演化表现为铁磁样的二元翻转，而非层间独立反铁磁体中观察到的逐层翻转。CrPS4是一种空气稳定的范德华半导体，结晶为非中心对称单斜结构。在奈尔温度38K以下，材料沿c轴形成A型反铁磁序。输运测量表明，在面外磁场下，CrPS4在约0.7T时经历自旋翻转变换到倾斜状态，在约7T时进一步转变为铁磁状态。此外，最近的反射磁圆二色性（RMCD）研究显示，奇数层CrPS4在自旋翻转场以下存在清晰的磁滞回线，表明存在进一步的磁转变，但RMCD仅对净磁化强度敏感，无法揭示该转变的层分辨磁化翻转，更无法研究净磁化强度为零的偶数层CrPS4的磁演化。

为揭示难以探测的反铁磁序及其潜在演化，研究采用了二次谐波产生（SHG）显微技术，因为非线性光学信号不再受净磁化强度限制，而是对对称性变化敏感。SHG过程通常源于主导的电偶极机制，其前提是空间反演对称性破缺。偶数层CrPS4等层状反铁磁序同时破缺空间反演和时间反演对称性，从而产生时间非不变（c型）电偶极SHG，使得SHG能够探测反铁磁序及对称性相关现象。

研究发现，在6.5K下四层CrPS4的磁场依赖SHG回线中，在±0.01T的低磁场下出现清晰的铁磁样磁滞回线，表明CrPS4中存在进一步的磁转变。进一步研究发现，这种铁磁样翻转在双层中也存在，但在三层中不存在，且RMCD结果与SHG恰好相反（仅奇数层有磁滞回线）。随着温度升高，SHG和RMCD中观察到的磁滞回线均收缩，并在约34K的临界温度消失，此时反铁磁序消失。

对于偶数层CrPS4，SHG中存在而RMCD中不存在的单铁磁样回线表明，0T附近的磁转变源于反铁磁二元翻转。即当沿CrPS4面外方向施加磁场时，所有层均被反铁磁锁定并同时翻转到时间反演对应态（从+L态到-L态）。偶数层CrPS4的层状反铁磁序破缺空间反演对称性，产生c型SHG（χ(c)）并与奈尔矢量线性耦合，使得SHG强度在翻转时出现对比，而偶数层磁化完全补偿，故RMCD中不可见。对于奇数层CrPS4，由于未补偿磁化，RMCD中出现磁滞回线，证实反铁磁翻转也存在；但奇数层的层状反铁磁序本身是中心对称的，导致χ(c)可忽略，故SHG信号在翻转时保持恒定。

为解释层间锁定与层间独立反铁磁体的不同翻转行为，研究在层间独立反铁磁体CrSBr上也进行了磁场依赖的SHG实验，发现其通过根本不同的机制实现磁场驱动翻转。此外，利用COMSOL Multiphysics的微磁模块模拟了少层CrPS4的磁翻转，得到层间独立和层间锁定行为的相图，发现当层间交换（J⟂）足够强时出现层间锁定行为，否则为层间独立行为。CrPS4的J⟂和K实验与计算估计值均远低于该边界，与层间锁定翻转一致。

实验和模拟均表明少层CrPS4是典型的斯通纳-沃尔法特反铁磁体。为描述反铁磁体中的铁磁样二元翻转，研究通过明确包含层间反铁磁交换能扩展了原斯通纳-沃尔法特模型，推导出特征交换长度lex=√(J⟂d/(2K))，并估算了CrI3、CrSBr、CrPS4和MnBi2Te4等A型反铁磁体的lex。当lex大于层间距离时，A型反铁磁体成为斯通纳-沃尔法特反铁磁体。

研究还讨论了奇数层和偶数层样品的翻转机制：奇数层基态为具有非零净磁化强度的共线反铁磁体，通过畴壁传播实现翻转；偶数层磁化完全补偿，翻转更具挑战性，但横向连接的奇数层区域可在磁场下先发生层间锁定翻转，借助层共享效应通过畴壁传播实现偶数层的反铁磁翻转。

总之，本研究证实少层CrPS4是斯通纳-沃尔法特反铁磁体的代表，揭示了其层间锁定的反铁磁翻转行为，与层间独立反铁磁体的逐层翻转不同。斯通纳-沃尔法特反铁磁体在A型层状反铁磁材料中应普遍存在（如MnBi2Te4）。其特性（如翻转场和剩余磁化强度）可通过位移场和静电掺杂等调控，且通过有效调节层间交换与磁各向异性的比值可控制两类层状反铁磁体的相互转换。本研究巩固了对层状反铁磁体磁翻转的基础理解，并显示出将二维反铁磁材料作为活性组件集成到未来自旋电子应用中的巨大潜力。