用原子级单电子晶体管“拍摄”莫尔超晶格中的微弱电势

晶格中电子的行为由主体材料的周期性势能决定。在天然材料中，这种周期性由原子长度尺度决定，使得直接成像局域静电势能极具挑战。过去十年，莫尔工程已成为在范德华（vdW）界面创建可调谐周期性势能的有力手段，其长度尺度远大于原子晶格。一个典型例子是对准的石墨烯与六方氮化硼（G/hBN）界面，它们的晶格失配产生莫尔超晶格，通过其周期性势能改变电子特性。这种莫尔界面促成了众多发现，包括霍夫施塔特蝴蝶图案和布朗-扎克振荡的观测。最近，当与石墨烯多层结构结合时，这种对准的G/hBN界面在稳定更奇异的物相中发挥了关键作用，例如魔角扭曲双层石墨烯中的铁磁性、双层石墨烯中的非常规铁电性以及菱面体五层石墨烯中的分数量子反常霍尔效应（FQAHE）。

尽管G/hBN莫尔势能作用关键，但迄今为止，其仅能通过输运和光学测量间接推断。与过渡金属硫族化合物（TMDs）不同（其能带边可作为势能变化的直接标记），在G/hBN等vdW界面中绘制莫尔势能需要一种结合纳米级分辨率和极高势能灵敏度的新成像技术。目前用于成像静电势能的最灵敏工具是扫描单电子晶体管（SET），它利用库仑阻塞区小岛上的输运来检测。然而，现有扫描SET的空间分辨率受限于其光刻尺寸（>100 nm），无法分辨莫尔单胞内的势能。尽管使用石墨烯传感层的STM实验实现了中等空间分辨率，且基于AFM的技术最新进展已实现分子的高分辨率成像，但直接可视化vdW异质结构内的莫尔势能仍是一项未解决的挑战。

在本研究中，我们开发了原子SET——一种新型扫描探针，它利用单个原子缺陷作为扫描势能传感器，实现了1 nm的空间分辨率（比现有SET高两个数量级）和5 μV Hz−1/2的势能灵敏度。这种卓越的灵敏度相当于在给定空间分辨率的距离上检测单个电子电荷产生的势能的百万分之几的变化。利用该工具，我们直接成像了G/hBN莫尔界面的势能。测量表明，即使在零载流子密度下，峰-峰势能振幅也很大（约60 mV），并在莫尔中心周围呈现近似C6对称性。尽管这种对称性可通过竞争机制的微妙相互作用解释，但实测势能大小约为现有理论预测的两倍，凸显出我们对这种简单莫尔界面的理解仍不完整。

原子缺陷传感技术的工作原理是：嵌入薄TMD层中的单个原子缺陷充当量子点，其能级会随局域静电势能φ(r)的微小变化而移动。将研究体系置于QTM探针上，当探针扫过固定缺陷时，会调制缺陷的势能，进而移动其库仑阻塞峰，通过监测这种移动直接成像φ(r)。通过在固定偏压下扫描探针对TMD层进行隧穿电流mapping可定位合适缺陷，当探针与缺陷重叠时会开启额外隧穿通道使电流增大。实验显示，即使在室温下，缺陷成像也能分辨G/hBN莫尔超晶格，空间分辨率约1 nm，且莫尔异质应变极小（通常<±0.3%）。低温下不同偏压成像研究缺陷能量学发现，低偏压时仅存单个低能缺陷，适合用于成像以避免干扰系统热力学基态测量。

量子点辅助光谱学方面，通过在QTM结中添加顶栅和底栅，单个缺陷可作为功能完备的量子点探测局域静电势能和热力学量。典型量子点在栅电压作用下会产生特征性库仑菱形图，零偏压时特定栅电压使电荷态简并允许电流流动。实验中，缺陷直接感知体系局域化学势，库仑菱形线弯曲反映石墨烯层的密度依赖化学势。非缺陷和缺陷处的测量均验证了静电模型，在磁场中还观察到朗道能级间隙对电导的影响。

成像G/hBN莫尔势能时，通过监测零偏压库仑峰随探针扫描的移动，可提取静电势能。二维成像显示，莫尔势能振幅范围52-62 mV，随载流子密度变化极小（约10%），具有近似C6对称性，存在中心最大值和两个相隔60°的最小值。与理论比较发现，堆叠和形变赝势能经电子屏蔽后总和呈现近似C6对称性，但理论预测的势能大小仅为实验测量值的一半，表明现有理论对G/hBN莫尔界面的理解仍有不足。此外，莫尔势能随距界面距离迅速衰减，凸显原子SET近距离工作的重要性，同时表明薄 flakes中电子仍能感受到显著莫尔势能。

原子SET扫描探针技术结合了QTM几何结构，能在多种vdW材料的pristine界面内扫描，可定量测量电子压缩率和熵等热力学性质，且空间分辨率提高两个数量级，将成像方法扩展到维格纳晶体、拓扑边缘态等小尺度量子现象研究。