稳定高效的叠层太阳能电池用均匀混合卤化物钙钛矿

在钙钛矿叠层太阳能电池中，宽禁带混合卤素钙钛矿（含碘和溴）是关键光吸收层，但其在溶液成膜过程中极易发生相分离——即碘富集相与溴富集相自发分离，根源在于溴化铅（PbBrₓ）比碘化铅（PbIₓ）成核更快，导致薄膜成分不均、光电性能劣化。以往方法多通过调控铅离子（Pb²⁺）整体配位强度来改善均匀性，但无法针对性解决‘溴相成核过快’这一核心问题。本文创新性地提出‘选择性配位’原理：利用分子偶极效应，精准调控供体原子（此处为氧原子）的路易斯碱硬度，从而限制其外层电子的极化能力；硬度更高的氧供体更倾向于与‘更硬’的Pb²⁺（存在于PbBrₓ中）结合，因此 selectively（有选择地）抑制了富溴相的过早成核，使其与富碘相的成核过程趋于同步。该策略成功制备出成分高度均匀的宽禁带钙钛矿薄膜，对应1.62 eV、1.68 eV和1.88 eV三种禁带宽度的太阳能电池，均实现光电转换效率（PCE）提升及长期热稳定性增强（在1个太阳光照、65°C条件下运行1500小时后仍保持90%以上初始效率，即T₉₀ ≥ 1500 h）。进一步将此类高质量宽禁带钙钛矿与红外响应型有机电池集成，所制备的钙钛矿/有机叠层电池经权威认证达27.0%稳态效率（26.4%），并在ISOS-L2标准（65°C）下实现1000小时T₉₁（效率保持91%）的优异稳定性。