可调控的二次谐波生成：利用等离激元纳米狭缝抵消单层二硫化钼中的应变抑制效应

本文报道了一种新型柔性非线性光学平台：将单层二硫化钼（MoS2）集成于可机械调控的金等离激元纳米狭缝阵列上，成功实现了应变驱动的、可逆且稳定的二次谐波产生（SHG）动态调控。传统上，对单层MoS2施加机械应变（尤其是拉伸）会导致带隙变窄和声子散射增强，从而显著削弱SHG信号；而本研究另辟蹊径——利用纳米狭缝结构的力学响应反向赋能光学性能。当样品向内弯曲（施加约1.2%压应变）时，金狭缝间隙被压缩变窄，强烈增强局域等离激元电场，进而大幅提升MoS2的SHG效率；实验测得SHG强度提升至无应变状态的约3倍，若按光照面积归一化计算，增强因子高达8400倍（相比MoS2覆盖在平整金膜上的基准信号）。相反，向外弯曲（拉应变）则使狭缝变宽、局域场减弱，SHG随之下降。更重要的是，该结构展现出优异的机械鲁棒性：得益于金狭缝对MoS2的力学解耦作用（即应变并非完全传递给MoS2），材料在反复弯折中不易起皱或脱落；实验证实，经历190次弯折循环后，SHG信号强度仍能稳定维持在初始值的95%以上。此外，通过拉曼光谱定量分析发现，MoS2在纳米狭缝上的实际承受应变远小于施加的宏观应变（例如±1%外加应变仅导致MoS2承受约±0.0006%至±0.5%的有效应变），这从力学根源上解释了其光学稳定性。研究还系统排除了MoS2本征各向异性等干扰因素，确认SHG调控主要源于等离激元局域场随应变的可逆变化，并通过有效非线性极化率建模，清晰区分了应变引起的本征激子效应（偶函数项）与等离激元场增强效应（奇函数项）。该工作突破了二维材料应变光学的传统认知，首次将机械压缩转化为非线性增强的主动途径，为开发面向可穿戴设备、柔性光调制器及紧凑型频率转换器的动态可重构超表面提供了切实可行、可规模化制造的新范式。