柔性-刚性七嗪双胍框架：让电子快速“跑起来”，铵离子轻松“住进去”

本文报道了一种专为水系铵离子电池（AIBs）设计的高性能有机聚合物负极材料——刚柔并济的庚嗪-双胍框架（HBFs）。研究团队巧妙融合了刚性平面的三电子受体庚嗪单元（来自对称庚嗪TS）与柔性可旋转的四电子受体双胍单元（来自氯己定CH），构建出兼具结构稳定性与功能灵活性的共价有机框架。刚性庚嗪骨架提供了快速电子离域通道，活化能低至0.15电子伏特；柔性双胍链则显著降低空间位阻，使亚胺活性位点利用率高达99.6%。二者协同作用，使每个HBF结构单元可稳定、快速地可逆结合7个NH₄⁺离子（4个结合于双胍C═N位点，3个结合于庚嗪C═N位点），实现高容量（314毫安时/克）、高倍率（60安/克下仍保有101毫安时/克）和超长循环寿命（10安/克下6万次循环后容量保持86.7%，全电池12万次后保持约80%）。该材料不溶于水系电解液，结构坚固，电导率达25.4西门子/厘米，远高于单体前驱物。进一步，以HBF为负极、聚苯胺（PANI）为正极组装的全有机水系电池，实现了100.6瓦时/千克的电池级能量密度（目前报道最高值）和优异的实用性能（软包电池可点亮彩色LED灯）。本工作突破了传统刚性或柔性聚合物各自的局限，首次提出并验证了“刚柔协同”有机框架的设计新范式，为开发下一代高性能、长寿命、低成本水系储能电池提供了重要路径。