揭秘三镧二镍七氧化物中“超导不均匀性”的来源

镍酸盐材料在探索、理解和增强高温超导性的数十年研究中扮演重要角色。它们为铜基超导体的非常规物理提供了新视角，在完全不同的材料平台上实现了类似的电子和结构特征。例如，在与铜基超导体等价的方形平面镍酸盐薄膜中观察到超导现象，暗示超导性与轨道填充之间可能存在更普遍的关系。

近年来，人们对体相镍酸盐La3Ni2O7的超导发现感到极大兴奋，其临界温度高于液氮沸点。这一发现挑战了镍酸盐与铜基超导体物理性质关联的初步模型：La3Ni2O7的电子构型与铜基超导体不同，且仅在高压（约10 GPa以上）下才超导。这些差异为拓宽和深化高温超导理解提供了潜力，但实现这一潜力也面临诸多障碍。

从实际角度看，最关键的问题是不同La3Ni2O7样品的超导性质存在显著差异。即使观察到超导，电阻下降的幅度和锐度、转变温度、局部抗磁响应、起始压力以及正常态特性等都可能不同。此外，测量发现La3Ni2O7的超导体积分数非常低，导致超导被称为“丝状”，这使得理解镍酸盐超导的本质及其与铜基超导体的关联变得复杂。

尽管人们已定性理解上述差异的微观起源，认为与化学、结构和应力环境的局部不均匀性有关，但许多问题仍未解决，例如哪种不均匀性主导La3Ni2O7的超导响应，以及这些不均匀性之间是否存在相互作用等。由于这些问题与局部不均匀性密切相关，在高压环境下对材料功能特性进行局部成像一直是难题。

本研究通过亚微米空间分辨率，将La3Ni2O7中的局部超导区域与应力环境和化学组成的空间图直接关联。这一成果通过多模态宽场传感技术实现，超越了近期对高压镍酸盐的共聚焦研究。主要结果有三方面：

首先，利用嵌入金刚石对顶砧中的氮空位（NV）量子传感器，对三个La3Ni2O7样品进行宽场高压光探测磁共振光谱成像，获得了与超导迈斯纳效应相关的局部抗磁响应。这些样品经能量色散X射线光谱（EDX）测量，具有不同的化学均匀性。除了基于NV的抗磁测量，还同时测量了样品的输运行为，观察到电阻下降与迈斯纳效应的起始一致。NV中心靠近样品，磁灵敏度极高，首次观察到镍酸盐中的磁通俘获，且抗磁区域与磁通俘获区域直接相关。

其次，利用NV传感器的互补模态，成像定义“牵引向量”的局部应力张量的三个分量。牵引向量在金刚石-样品界面连续，提供了样品所受局部应力的图谱。牵引向量包括法向应力σZZ和剪切应力向量τ。在临界压力附近，超导的最初迹象仅局限于法向应力σZZ足够大的局部区域；进一步压缩时，超导区域扩展到样品的大部分。最有趣的是，剪切应力τ的空间图显示，当剪切应力超过约2 GPa时，La3Ni2O7的超导行为消失。通过将压力分解为法向和剪切分量，构建了La3Ni2O7作为{T, σZZ, τ}函数的复杂三维超导相图。

最后，选择具有明显化学不均匀性的样品S3，观察到即使在样品整体电阻没有下降的情况下，局部超导区域仍表现出尖锐的抗磁转变。这些超导区域与化学计量比最佳的区域重叠。

本研究结果对理解镍酸盐超导和高压计量学都很重要。传统上，样品和加载的不均匀性被视为高压科学中的系统误差来源，而通过局部成像功能材料特性和张量应力环境，可将单个不均匀样品视为许多微米级样品的集合，用于构建多参数相图。不均匀性从需要减轻的误差源转变为可利用的资源，这一视角帮助揭示了剪切应力对超导态的抑制作用。