人工智能发现将二氧化碳变燃料的“捷径”

发表在《自然·通讯》(Nature Communications)的研究，有助于科学家开发更有效的催化剂，将二氧化碳转化为甲醇等有用化学品；研究还发现氢可能以出人意料的方式参与反应，挑战了人们对过程机理的传统假设。回收二氧化碳的一种有前景方法是加氢反应，即在催化剂帮助下让二氧化碳与氢气反应生成甲醇等化学品。然而，催化剂表面会发生数量庞大的单独反应，如果用量子力学逐一模拟所有步骤，计算量非常大，因此研究者通常只选择少数被认为最重要的反应；这种简化可能遗漏数百个关键反应。第一作者Anand Mohan Verma说，做机理建模的人都有类似担忧：怎么知道你的反应网络没有漏掉真正重要的那一步？他曾在印度科学理工学院(IISc)从事CV Raman博士后研究，现在是阿拉哈巴德莫提拉尔·尼赫鲁国立工业大学(MNNIT Allahabad)助理教授。为克服这个限制，团队首先用量子力学模拟建立包含152个化学反应的数据库，再训练机器学习模型，快速估算其他反应需要跨越的能量障碍。借助自动计算工具，科学家检查了催化剂表面105种化学物种之间可能发生的所有反应，并判断哪些转化能一步完成；这样把原网络从152个反应扩展到9389个反应。差别非常明显：如果只使用152个反应的小网络，模型会错误地把甲酸而不是甲醇判为主要产物，也会大幅低估二氧化碳转化量。通讯作者、IISc化学工程系副教授Ananth Govind Rajan解释说，只有把网络扩展到数千个以前被忽略的反应后，预测才与实验结果一致。当团队把更大反应网络加入反应速率模型后，预测的二氧化碳转化量比最初模型增加约40倍；更大的模型也正确地把甲醇和一氧化碳识别为主要产物，和实验相符。实验验证由Hindustan Petroleum Corporation Limited绿色研发中心的Valavarasu和Kotni、新加坡科技研究局的Amrute团队等完成；IISc计算机科学与自动化系Dukkipati教授也参与了机器学习模型。除改进预测外，更大的反应网络还揭示了一个涉及氢的意外机制：在一些重要反应步骤中，氢可以直接以分子氢的形式转移到中间化合物，而不是只能通过单独的氢原子转移。额外的量子计算证实，当氢转移到含氧中间体时，这种路径尤其有利。这个发现挑战了长期以来关于氢如何参与催化反应的假设，也可为设计更好的催化剂提供重要线索。共同作者、IISc化学工程系博士生Shivam Chaturvedi说，氢可以不先拆成原子而直接作为完整分子转移，这违背了大多数人接受过的常识；它之所以出现，是因为网络足够大，允许这种反应发生，并且经过明确计算后仍成立。这也提示，与分子氢相互作用更强的催化剂，可能有助于促进生成甲醇的反应路径。研究者认为，这一意外机制可指导开发能更有效利用分子氢的催化剂，从而改善由二氧化碳生成甲醇的化学路径。更广泛的计算框架也可能远超二氧化碳加氢本身；通过整合量子力学模拟、机器学习、化学反应自动识别和反应速率模型，这种方法可帮助研究者探索其他重要工业过程。潜在应用包括用不同催化剂进行二氧化碳还原、氮还原和水的分解。通过揭示简单模型可能漏掉的化学步骤，该技术为科学家提供了更完整的复杂催化反应图景，也为改进燃料和化学品生产流程带来新机会。