巧用微量“钼基材料”提升复杂环境中光催化制氢效率

本文报道了一种通过缺陷工程与界面设计协同优化的高性能光催化制氢材料——MoBTx/CdS异质结。研究人员首先采用碱性刻蚀法在MoAlB前驱体上选择性去除铝层，成功制备出富含钼空位（Mo vacancies）的二维MoBTx MBene纳米片；再通过原位水热法将其与CdS纳米棒紧密复合，形成化学键合的异质结构。实验表明，仅掺入0.5 wt%的MoBTx MBene（即CM5催化剂），就可使产氢速率从纯CdS的2.5 mmol·g⁻¹·h⁻¹大幅提升至10.2 mmol·g⁻¹·h⁻¹，是原来的4倍；在420 nm可见光下表观量子产率高达23.2%，且连续运行24小时后仍保留90.2%的活性。尤为突出的是其环境适应性：在普通自来水和海水中，产氢速率分别达7.1和5.7 mmol·g⁻¹·h⁻¹；即使在严苛的5℃低温下，仍能维持4.5 mmol·g⁻¹·h⁻¹的产氢能力，显示极强的温度鲁棒性。机理研究表明，钼空位不仅作为电子陷阱显著抑制光生载流子复合，还降低了氢中间体（*H）的吸附能（ΔGH从0.36 eV降至0.27 eV），成为高效活性位点；同时，界面处形成的Mo─S共价键构建了原子级电荷传输通道，加速电子从CdS向MoBTx转移。结合光电化学测试与密度泛函理论（DFT）计算，研究系统揭示了“空位调控—界面耦合—载流子定向分离—高效产氢”这一完整作用链条。该工作突破了传统助催化剂物理混合易脱落、界面接触弱的局限，提出了一种通过原子尺度缺陷与化学键合界面协同设计来提升光催化性能的新范式，为面向实际应用的低成本、高稳定性太阳能制氢催化剂开发提供了重要思路。