用成对光子做超快测量：在时间和频率中模拟双缝实验

时间分辨光谱一直是研究材料光物理的核心技术。然而，基于强光脉冲和系综测量的传统方法常因光谱重叠、相干伪影和多光子效应，无法解析量子动力学过程。为克服这些局限，单光子瞬态受激发射（SP-TSE）被提出作为一种利用量子光和探测原理的飞秒光谱技术。本研究从理论上展示了频率分辨的SP-TSE。与半经典技术不同，SP-TSE的时间分辨光谱强烈依赖于频率分辨方法。使用可调谐光学滤波器时，观测到的光谱反映了时频域中的量子双缝干涉；而干涉探测产生的光谱虽类似半经典结果，但信号因量子干涉特定出现在二次谐波频率窗口。

飞秒时间分辨光谱通过超短光脉冲实现飞秒时间分辨率，能探测材料中光诱导现象的超快过程，例如通过相干激发多 eigenstate（本征态）检测量子拍频（由系综平均的激发本征态叠加引起）。其中，瞬态吸收（TA）光谱（泵浦-探测光谱）应用最广，通过强泵浦脉冲激发材料，弱探测脉冲监测光谱响应变化。但传统方法存在局限：不同相互作用路径的信号光谱重叠导致谱图拥挤，相干伪影干扰信号，强脉冲引发的多光子效应掩盖本征动力学。

SP-TSE用单光子对作为泵浦和探测光，通过符合计数选择性检测受激发射（SE）路径的非线性响应，消除了光谱重叠和相干伪影。研究中，SP-TSE的光谱特性取决于频率分辨方式：使用单色仪（SP-TSEm）时，光谱分辨率与时间分辨率成反比，当两SE能带在频域分离时量子拍频消失（类似确定粒子路径后双缝干涉条纹消失）；使用马赫-曾德尔干涉仪（SP-TSEi）时，干涉检测保留光子叠加态，即使能带分离仍能观测到量子拍频，且信号出现在二次谐波频率窗口。

SP-TSEm的频率分辨率依赖性类似于单粒子双缝实验：泵浦光子与样品作用产生本征态叠加（类似粒子通过第一缝形成空间叠加态），探测光子符合计数观测叠加态（类似双缝干涉）。当用高分辨率单色仪（类似确定粒子路径），叠加态坍缩，量子拍频消失；无滤波时（路径不确定），则出现量子拍频。

该框架不仅深入揭示了超快量子过程，还为量子光谱学和量子技术应用（如量子计算中的非线性光-物质相互作用器件）提供了基础。SP-TSE实验可行，虽需考虑自发参量下转换产生的光子对中的多光子成分影响，但可通过三点符合计数模块验证信号纯度。