用原子点阵列进行大规模类比量子模拟

强关联量子态在具有复杂能带拓扑和强相互作用的量子系统中普遍存在，是量子材料和化学领域最活跃的研究方向之一。模拟量子仿真作为研究这些系统的有用工具，尤其在数值技术适用性受限的情况下发挥重要作用。不同的仿真平台各有优劣，其性能指标包括电子带宽、相互作用强度、温度和模拟晶格位点数量等，而实现独特晶格几何结构、局域自由度及可实验测量的物理可观测量的能力进一步凸显了它们的价值。

近期关于一维链拓扑态和小型二维阵列费米-哈伯德物理的研究表明，利用扫描隧道显微镜（STM）光刻技术精确制造的原子量子点具有许多有利于模拟量子仿真的独特品质。施主核的强库仑势自然产生强局域和长程相互作用，这在量子材料和化学的许多复杂现象中起关键作用；STM光刻的精度和灵活性则能构建任意量子点和晶格几何结构。此外，原子量子点无需栅极定义量子点所需的限制电极，系统更简单，便于扩展到数千个晶格位点。相比栅极定义量子点、超冷原子和范德华材料等其他平台，原子量子点阵列在温度和晶格几何结构方面的物理限制较少，有望进入其他平台难以触及的仿真领域。不过，此前由于STM制造在微米尺度上难以维持亚纳米精度控制，原子量子点阵列尚未实现对模拟量子仿真有用的规模。

本研究大幅提升了原子量子点的量子仿真能力，在精度和尺寸上均有突破（见图1和图2a），并在一系列二维量子点阵列中模拟了由莫特-哈伯德和安德森物理机制驱动的金属-绝缘体（MI）转变，每个阵列包含15,000个原子量子点，构成100×150的方形晶格。该阵列规模远超此前报道的约10个量子点的最大阵列，标志着STM原子制造技术的显著进步。为实现大型阵列中原子量子点尺寸和间距的均匀性，研究团队整合并优化了先进的STM控制器（Zyvex Labs），可校正微米级区域内的压电蠕变和滞后现象，从而能构建任意晶格几何结构（如图1b,d所示）。量子点阵列被集成到全外延霍尔棒结构中，以实现电荷输运测量（图1c及补充信息S4节）。源极/漏极和霍尔探针同样通过STM光刻图案化，形成金属性、高磷掺杂硅引线。利用半导体工艺技术添加了与引线的欧姆接触以及用于静电控制的金属（Ti/Pd）全局顶栅。系统行为由晶格中的能量尺度决定（见图2b,c）：包括局域相互作用能U_i（在位点i添加/移除电子的能量成本）、位点间相互作用能V_ij（位点j有电子时在位点i添加电子的成本）、隧穿耦合t_ij（位点i和j之间的跳跃能）和电化学势μ_i（位点i的单粒子能量）。对于次近邻位点，典型的V_ij和t_ij分别为近邻值的50-70%和≱5%（见补充信息S2节及参考文献25），因此次近邻相互作用显著，而次近邻隧穿可忽略。研究通过制造四种不同量子点阵列（标记为A-D）来模拟MI转变，这些阵列的点间距a逐渐增大（7.2 nm、9.1 nm、10.8 nm和15.5 nm），使点间隧穿耦合t从1.54±0.28 meV降至0.10±0.02 meV。量子点面积保持在22-28 nm²范围内，对应每个点约50个磷原子，局域能量U=20.63±0.94 meV。随着点间距增大，有效相互作用强度U/t从14增至203。这些能量的无序度估计<1 meV（见补充信息S3D节）。图3a展示了用于定义每个阵列的光刻掩模部分的扫描隧道显微图，以及通过连续体和原子模拟技术组合计算的U/t比值（补充信息S3节）。通过测量纵向电导σ_xx来研究阵列中电荷载流子的集体行为，图3b中电导随温度变化的曲线显示，基温（约100 mK）下的电导随点间距a增大（即U/t增大）呈指数下降。在同时存在相互作用和无序的颗粒金属输运理论中，预测MI转变发生在临界电导σ_c处，由量子点的相互作用强度U和能级间距δ决定，后者通过每个样品的高温电导独立估计（补充信息S4节及图4e）。研究得出临界电导σ_c≈1.11×2e²/h（图3b中虚线所示）。与预测一致，阵列A和B呈金属性，而阵列C和D分别表现出弱绝缘和强绝缘的低温行为。

为进一步研究观测到的绝缘态性质，研究团队制造了另外两个量子点阵列，点间距a分别约为15.1 nm和17.1 nm（与图3中的绝缘阵列D相似），但量子点面积A改为9 nm²和62 nm²（分别为阵列E和F；图4a）。量子点越大，电子相互作用越弱，反之越强，因此可通过改变量子点面积A来控制相互作用能尺度U和V（补充信息S3A,B节）。图4a展示了用于定义三个绝缘阵列的光刻掩模特写STM显微图，并标明了相应的点面积A和相互作用强度U。对于强相互作用极限下的莫特-哈伯德系统，理论预测单粒子电荷隙量级为Δ_c^th≃1/2U+4V+…（参考文献20,21,35），其中包含长程相互作用的额外项。相反，点阵列中体电荷输运的起始由电子-空穴激发的莫特-库仑隙控制，Δ_eh^th=U-cg_TE_eh，其中E_eh=2U-V为裸激发能量成本，g_T为点间电导，c≈0.281（参考文献35,37）（见补充信息S4C节）。图4b的偏压谱测量在基温（T≈100 mK）下进行，利用霍尔探针间测量的纵向电压作为阵列中载流子态存在的 proxy。对于阵列E和D，低偏压下在库仑隙e|V_dc|≤Δ_eh^th内出现硬绝缘隙，当源漏偏压克服莫特-哈伯德激发能时（图4b中eV_dc=±2Δ_c^th处，V_dc=V_S-V_D为总源漏偏压），出现相干峰（光谱权重增强）并随后信号饱和。对于最大点阵列F，相干峰出现在库仑隙Δ_eh^th略上方，在莫特-哈伯德尺度Δ_c^th处仅有微弱特征（补充信息S4C,D节）。研究将器件行为差异归因于从器件E、D到F的相互作用减弱、点能级间距减小和点间电导增大。偏压谱数据表明，可通过量子点尺寸调节器件中的相互作用强度。

接着，研究对绝缘器件施加垂直磁场，观测到量子点中一种独特的相互作用效应：由于电子交换机制，电荷添加能（进而电荷隙）增强。外加磁场中电子自旋态被大塞曼能分裂，这可用相互作用增强的朗德g因子g_eff描述。图4c显示了器件D、E和F的场增强隙测量结果，通过实线线性拟合提取g_eff（完整的场依赖电压偏压谱数据见补充信息S4D节）。交换机制在每个量子点上局域作用，取g_eff≃g_0(1+χ_s)，其中裸值g_0=2。利用图4c数据可提取“过剩”自旋 susceptibilityχ_s，图4e显示χ_s随点尺寸A增大和局域相互作用强度U减小而~U变化（补充信息S4D节），这种标度关系与颗粒金属系统和量子点中波函数分布在每个点内施主位点上的预测一致。

除偏压谱外，研究还测量了器件D、E和F的低偏压纵向电导σ_xx（图4d），观察到明显的两步热激活。根据颗粒金属理论（补充信息S4A,B节），阵列中电子从非弹性到弹性共隧穿的转变由交叉尺度k_BT_c≈0.2√(δU)决定（参考文献35,37,42）。两种机制下的电导均符合Efros-Shklovskii定律σ_ES(T)≃σ_0exp(-√(T_0/T))（参考文献35,37,42,43,44），但在非弹性和弹性共隧穿区分别具有不同的激活温度T_0^in和T_0^el。图4d数据显示，在器件F和E中观察到这种两步热激活，观测到的转变温度（实验数据中的拐点）与预测的交叉温度T_c（垂直虚线）非常吻合。从数据拟合提取的观测激活温度T_0^in,el在相互作用更强的器件中更大，大致符合理论预期（见补充信息S4B节）。

在莫特-哈伯德/安德森模型框架下，图3和图4的结果提供了MI转变的证据，表明阵列中的原子量子点承载的电子态分布在单个点的几何区域内，其波函数特性、点间隧穿和相互作用能与设计预期相符。图4e绘制了从各种器件提取的点能级间距和自旋 susceptibility，这些是理解潜在物理的重要指标。展望未来，图1所示的精确设计点尺寸、形状和晶格间距的能力提供了复杂的控制水平，可从每个点少数施主到金属极限进行插值，或增强不同电子轨道的影响。同样，未来器件可设计为接近或远离MI转变，同时在高温T_c下保持相干电子。

最后，研究测量了温度依赖的霍尔系数R_H，可用于研究相互作用电子系统中电荷输运性质的细微变化。图5绘制了图3中导电阵列A-C的霍尔系数数据，而阵列D、E和F电阻太大，无法可靠进行霍尔测量。在温度>20 K时，霍尔系数饱和，对于阵列A，其值与非相互作用图景一致，载流子密度n_H=1/eR_H接近器件中的施主数量。图5中的虚线表示假设量子点内掺杂密度为2 nm⁻²时的预期非相互作用霍尔系数。对于阵列B和C，饱和霍尔系数反映的载流子密度低于施主数量预期值，且点间距a越大，差异越显著。这可能是由于隧穿t较弱，量子点中的一些电子态分裂并停止对输运做贡献。在模拟量子仿真背景下，这可等同于人工原子晶格中向能带绝缘或电子局域化的趋势。

在弱绝缘阵列C的相干隧穿区（温度低于T_c≈17 K）观察到更显著的效应：在温度T<6 K时霍尔系数 magnitude 急剧增加，在更低T<2 K时出现明显转折。类似趋势预计源于关联电子的费米面重构或莫尔超晶格中的迷你带形成。图5中标注的温度尺度T_t≈5.7 K和T_J≈0.7 K分别与点间跳跃t和交换耦合J_exc相关（补充信息S4E节）。研究避免将其与上述系统进行过于紧密的比较，因为所研究器件每个点有多个电子态、化学势无序、位点间相互作用及其他可能以未知方式影响霍尔系数的特性，难以将图5数据与费米面重构确定性关联。注意到在器件B和C中观察到正向和反向磁场扫描之间的差异，暗示磁滞现象（原始数据和分析见补充信息S2B节）。然而，器件C在相干温度T_c以下的霍尔系数行为（图5，粉色）明显不同于非关联效应（如化学势无序）导致的电荷载流子冻结预期，后者会导致霍尔系数逐渐对数增加，这在器件B中似乎发生，且在许多颗粒金属或无序掺杂半导体中观察到，包括连续掺杂硅磷δ层。

总之，研究提出了一种新型模拟量子仿真器，利用硅中精确设计的原子量子点模拟强相互作用电子系统。借助STM氢光刻的纳米精度，构建了包含15,000个量子点的阵列，通过改变点间距（7.2 nm至17.1 nm）和量子点面积（9 nm²至62 nm²）来模拟莫特-安德森MI转变。将量子点阵列嵌入霍尔棒器件几何结构，可通过全面的磁输运测量表征其物理性质。观测结果包括MI转变、电荷输运隙的点尺寸依赖性和交换相互作用增强、绝缘点阵列中电子从非弹性到相干共隧穿的温度驱动交叉，以及温度依赖霍尔系数所揭示的费米面重构的潜在迹象。这些数据为原子量子点作为大规模模拟量子仿真平台的应用描绘了令人鼓舞的前景。

经过对原子量子点阵列的广泛测试和表征，研究团队认为该系统有望阐明当代物理学挑战，如量子自旋液体、相互作用拓扑量子物质和非常规超导性。这得益于该物理平台的独特能力，如能设计大相互作用强度U和V及可变U/t比值。如图1所示，只要点边长和点间距大于硅晶格常数（a,√A≫a₀=0.54 nm），就能实现任意二维晶格几何结构，并可将特定轨道设计为单个量子点或多点单元的价态。这包括在超冷原子和扭曲莫尔材料平台中难以实现或完全无法实现的几何结构，如李勃晶格或准晶体。实验的近期下一步是系统探索霍尔系数数据暗示的电子关联和费米面重构效应。通过顶栅调节电子密度（见图1），有望观察到各种能带填充或关联效应。此外，可能模拟具有非常独特输运特征的超导等关联态，或观察阵列中的各种磁序。另一个有趣方向是图1b所示的二维李勃晶格，在不同位点具有p型和d型“原子”轨道，在强相互作用下具有可调能级失谐。这种设置模拟了铜氧化物中铜氧平面的哈伯德模型描述，该模型被认为导致其令人向往的电荷转移绝缘体和高温超导态。