硫元素助力低温柔性氧化物电子器件

非晶n型氧化物半导体因具有高电子迁移率、大面积均匀性和低温下电导率可调等优势，在平板显示、物联网等领域应用广泛。然而，高性能p型氧化物的缺乏一直是制约CMOS（互补金属氧化物半导体）技术发展的主要瓶颈，而CMOS技术是现代模拟和数字集成电路的基础。碲基氧化物（Te-TeOx）因其非晶TeO2基质中嵌入的Te-Te导电网络而显示出作为p型材料的潜力，但在低热预算下可控形成这些导电通道仍面临挑战，限制了空穴传输和掺杂能力。

本文报道了一种硫（S）介导的氧化还原策略，通过TeO2分解和部分Te4+还原调控局部键合环境，促进短链Te-Te网络的形成。该策略在120°C的超低温度下制备出高性能p沟道薄膜晶体管（TFT），其平均空穴迁移率达11.5 cm²V⁻¹s⁻¹，开关电流比约为10⁶，且具有高均匀性和可重复性。材料表征显示，硫的引入通过与氧的强键合作用促进TeO2脱氧，原位形成Te导电通道并实现空穴掺杂：X射线衍射（XRD）证实薄膜为非晶结构，表面粗糙度低至0.20 nm；X射线光电子能谱（XPS）和密度泛函理论（DFT）计算揭示硫主要以三配位Sδ⁻O3形式存在，通过电子转移还原Te4+生成金属Te⁰，从而增强空穴传输。

将该p型TFT与n型铟镓锌氧化物（IGZO）TFT集成，在柔性和刚性衬底上实现了多样化的全氧化物CMOS集成电路。其中，反相器在8 V电源电压下增益高达1694，噪声容限达理想值的84%；环形振荡器工作频率达339 kHz，级延迟低至0.49 μs。此外，还成功制备了与非门（NAND）、或非门（NOR）、异或门（XOR）等逻辑门，以及全加器、触发器、2位可逆计数器等大规模功能电路，均表现出正确的布尔逻辑功能和轨到轨输出特性。柔性衬底上的环形振荡器在10 mm曲率半径下经过数百次弯曲后，频率仍保持325 kHz，性能降解小于1%，显示出优异的机械稳定性。

该硫介导的氧化还原策略为低温制备高性能非晶p型氧化物半导体提供了有效途径，所实现的全氧化物CMOS技术在成本效益、大面积制备和柔性电子应用方面具有显著优势，为超越传统半导体技术的互补电子学和微处理器发展奠定了基础。