来自陆地和海洋的微塑料如何进入大气

海洋塑料于1972年首次被报道，此后塑料在所有环境介质中均有发现。微塑料（MPs）指粒径1微米至5毫米的颗粒，可来自初级源（如轮胎磨损、磨料、化妆品）或大型塑料碎片化，已在水生环境、沉积物、污泥和空气中被检测到。大气排放源于轮胎和刹车磨损、工业及个人塑料使用，以及海洋、土壤和塑料处理农田的再悬浮，且能长距离传输至北极、南极等偏远地区。
不过，由于颗粒尺寸小，大气微塑料丰度和沉降测量颇具挑战。报告的大气浓度差异极大，例如中国东南沿海浓度从0.004个/m³到190个/m³不等；中国某特大城市郊区大气沉降为50个/m²/天，英国某城市地点则达3100个/m²/天。测量难题包括缺乏通用采样协议、最小可检测尺寸和尺寸分布说明不清、颗粒形状表征不完整。
量化微塑料循环需准确的大气排放估算。现有排放数据集分为基于人类活动数据和再悬浮过程建模的“自下而上”估算，以及受大气测量约束的“自上而下”估算，两者结果相差数个数量级，源贡献占比也不同。Brahney等和Evangeliou等结合实地测量、建模和优化来量化大气塑料源，但均基于美国西部特定区域数据推断全球排放，存在不确定性。这两项研究均认为海洋是微塑料主要来源，排放量约9太克/年（不同粒径范围），而基于过程的研究发现海洋排放量仅0.1太克/年，另有研究报告更低值。近期模型模拟使用0.0007太克/年的全球海洋排放量，能较好再现特定观测结果，表明海洋排放相比陆地源可忽略。
本研究汇编文献中的大气微塑料测量数据（共2782个数据点，来自76项研究、283个地点，涵盖2014-2024年的大气浓度、 bulk沉降、湿沉降和干沉降测量），分析其与排放通量的兼容性，比较海陆测量数据并关联排放，还利用拉格朗日粒子扩散模型（一种追踪粒子在大气中运动轨迹的模型）建立排放与实测浓度、沉降值的定量源-受体关系，调和模拟与实测值并缩放排放量以提升一致性。
排放估算方面，研究整合了三种“自下而上”（BU）排放源数据，并考虑两种已发表的“自上而下”（TD-B、TD-E）排放估算，均调整至5-100微米粒径范围。三种排放情景排放量差异显著，例如TD-E海洋排放为8.9（7.8-9.9）太克/年，而BU海洋排放仅0.001（0.0003-0.005）太克/年。
全球微塑料测量显示，实测大气浓度四分位距为0.002-0.1个/m³，median值0.03个/m³，均值31个/m³；bulk沉降四分位距5.8×10⁻⁵-0.002个/m⁻²s⁻¹，median值0.0004个/m⁻²s⁻¹，均值0.005个/m⁻²s⁻¹。排除沿海地区，陆地median浓度0.08个/m³，海洋0.003个/m³，表明陆地排放数量通量密度约为海洋的27倍。模型对比发现，三种排放情景下模拟的全球median大气浓度和bulk沉降均高估实测值2-4个数量级，陆地浓度高估尤为严重（实测0.08个/m³，模拟105-1506个/m³）。
由于测量空间覆盖不足、变异性大且现有排放导致严重高估，研究采用简单缩放方法，以BU排放为基础（因其与实测浓度相关性最好），得出陆地和海洋缩放因子分别为0.0013（0.0003-0.0023）和3.63（0.37-6.88）。缩放后，陆地年排放6.1×10¹⁷（1.3×10¹⁷-1.1×10¹⁸）颗粒（质量0.0005太克/年），海洋2.6×10¹⁶（2.7×10¹⁵-5.0×10¹⁶）颗粒（质量0.004太克/年）。使用缩放后的BU排放，模拟值与实测值吻合度显著提升。
讨论与结论指出，排放清单（无论自下而上还是自上而下）均高估了排放量，主要因陆地排放高估。缩放后5-100微米粒径范围全球微塑料排放量为0.0045（0.0006-0.0089）太克/年，远低于Fu等报告的0.32太克/年（0.3-70微米）。陆地和海洋排放估算与此前研究差异显著，考虑粒径范围差异后，本研究缩放排放与基于过程的研究大致一致，但与此前自上而下研究的高海洋排放不符，这可能因后者用陆地数据约束海洋源导致反演偏差。目前模拟仍有系统偏差，未来需更多观测数据进行区域或源 sector 特异性排放缩放，同时需聚焦微塑料排放和大气测量的粒径分布，扩展至更小微塑料和纳米塑料的测量范围。