二硫化钼中电子结构的“隐形变身”

本研究成功将固态高次谐波产生（sHHG）光谱技术应用于金刚石对顶砧（DAC）高压实验环境，首次在不破坏晶体结构的前提下，实时、原位地探测了二硫化钼（MoS2）在高压下的电子结构变化。研究人员将MoS2样品加压至30吉帕（约30万倍大气压），用中红外激光激发其产生高次谐波，并系统测量了不同压力下谐波强度与偏振各向异性（即信号随激光偏振方向变化的规律）。结果发现：在约14.5吉帕处，所有谐波强度均出现一个明显低谷，同时第七、九、十一阶谐波的偏振各向异性图案整体旋转了30度；而拉曼光谱证实，此压力范围内MoS2的晶体结构（2H相）始终保持稳定，未发生任何结构相变。这表明，观测到的剧烈变化并非源于原子排列的改变，而是纯粹的电子结构重组——即材料的‘电子指纹’发生了根本性转变。理论计算进一步揭示：随着压力增大，MoS2能带结构持续演化，其最直接带隙的最低能量位置在布里渊区中从K点逐渐移向Γ点，并在约15吉帕处发生交叉。这一‘k空间中的带隙切换’改变了电子被激光隧穿激发的主要路径，导致不同动量通道的非线性电流发生相消干涉，从而压制了谐波信号并扭曲了偏振响应，完美解释了实验中观察到的强度低谷和30度旋转。当压力继续升高至约20吉帕，导带再次重构，主导激发又回归K点，谐波信号随之恢复，各向异性也逐步回归六重对称。最终，在30吉帕时谐波产率显著提升，预示材料正趋近于半金属态。总而言之，这项工作突破了传统高压电子结构研究的瓶颈——以往依赖电子发射的技术（如角分辨光电子能谱ARPES）因电子无法穿透金刚石而完全失效。sHHG作为一种全光学、无需真空、对动量敏感的技术，首次实现了对高压下‘同构电子相变’的直接观测，为探索高温超导、拓扑物态等前沿量子现象开辟了新途径。