用机器学习“找”出高性能新型镍基电池正极材料

本文报道了一种借助机器学习辅助设计的高性能镍基锂电池正极材料。传统高镍正极（如LiNi0.93Co0.07O2）虽能量密度高、成本较低，但存在严重缺陷：充放电过程中易发生镍锂离子混排、晶格各向异性应变、界面副反应及不可逆相变（如H2/H3共存），导致容量快速衰减和电压持续下降。为解决这一难题，研究人员没有依赖传统试错法，而是系统梳理已发表的掺杂镍基正极文献数据，构建数据库，并采用可解释的机器学习模型（随机森林+SHAP分析），从数十种候选离子中精准预测出铝离子（Al³⁺）和锡离子（Sn⁴⁺）具有最优协同效应——二者均无磁性，能有效缓解镍层中的磁阻挫效应（这是引发镍锂混排的根本驱动力之一）。进一步研究表明，Al³⁺与Sn⁴⁺存在“竞争性掺杂”机制：Al³⁺更易均匀进入材料体相，而Sn⁴⁺则优先进入表面区域，最终形成一种独特的‘由外向内’结构——表面是一层致密、均匀的富锡岩盐相界面层，内部则是铝均匀掺杂的稳定层状主体。这种结构带来三重好处：第一，表面富锡层像‘防护盾’一样，大幅抑制正极与电解液的不良接触，减少产气和界面副反应，形成更薄、更均匀的固态电解质界面膜（CEI）；第二，Al–O和Sn–O强化学键如同‘支柱’，有效抑制H2/H3相共存引发的晶格畸变和各向异性应变，从而稳定晶体结构；第三，非磁性的Al³⁺和Sn⁴⁺打断了Ni–O–Ni超交换路径，从根本上削弱了镍锂混排的热力学驱动力。实验证实，该新材料（命名为NCAS）在200次循环后容量保持率高达96.9%，电压衰减几乎为零；在更严苛的4.5V高压下循环100次后，容量保持率仍达88.8%；高温（60℃）存储15天后再循环，容量保持率也远超对照样品（95.5% vs. 74.3%）。甚至组装成实际可用的软包全电池（NCAS正极+商用硅碳负极），也能实现1000次循环后81.6%的容量保持率。综上，该工作不仅提供了一种高效、理性的材料设计新范式（数据驱动+物理机制理解），更通过‘由外向内’的精巧结构设计，为发展长寿命、高稳定性的下一代高镍低钴锂电池正极材料开辟了切实可行的新路径。